研究者らが紫外レーザーを用いてダイヤモンドの欠陥を選択的に変化させ、量子技術応用を促進

ダイヤモンド内部において、ずれた原子や格子中の空孔が量子技術の改善の鍵となり得る。しかし、他の欠陥を擾乱することなくこの類の欠陥を変化させ、同時に材料の実用性を維持することは、これまで大きな課題であった。今回、新たな研究において、研究者らがナノ秒オーダーの紫外レーザーパルスを用いてダイヤモンドの光学特性を修正し、同時に既存の窒素空孔（NV）中心をほぼ変化させずに保つことに成功した。この発見は、ダイヤモンド欠陥をより選択的にエンジニアリングする手法を提供する。「我々の研究は、ナノ秒レーザーパルスがダイヤモンド点欠陥の選択的エンジニアリングを実現し、量子応用におけるダイヤモンド色中心の確率的制御の可能性を秘めていることを証明した」と研究者らは述べている。

ダイヤモンドは炭素原子が格子状に配列して構成される。原子が転位、欠損、または他元素による置換を受けると欠陥が生じ、材料に新たな光学的・電子的特性を付与する。その一例が窒素空孔中心であり、隣接格子の空孔に隣接する炭素原子が窒素原子で置換されることでNV中心が形成される。NV中心は量子ビット、すなわちqubitとして機能し、磁場や電場の高感度センサーとして利用可能である。しかし、一種類の欠陥を修正しようとすると近くの他の欠陥にも影響を及ぼす可能性があり、特定用途向けにダイヤモンドをカスタマイズすることが困難になる。

研究手法と実験設計

光がより大きな制御を提供し得るかを調べるため、研究者らは化学気相成長（CVD）法で育成された単結晶ダイヤモンドを照射した。

波長266ナノメートルの紫外レーザーパルスを用い、パルス持続時間6ナノ秒で結晶の局所領域を照射した。レーザーのエネルギー密度（単位面積あたりに供給されるエネルギー）は2.2から8.6ジュール毎平方センチメートルの範囲とした。照射に先立ち、チームは共焦点光ルミネッセンス分光法、紫外-可視吸収分光法、フーリエ変換赤外分光法を用いてダイヤモンドを特性評価した。これらの手法により、結晶の初期光学欠陥、透明度、不純物含有量を特定した。初期材料には置換窒素がほぼ含まれておらず、これは窒素原子が格子中で炭素原子を置換していないことを意味する。

この基準を確立することは極めて重要である。これがなければ、研究者らはレーザー処理に関連する欠陥とダイヤモンドに元々存在する欠陥を確信を持って区別できない。

光ルミネッセンス信号の観測

照射後、研究者らは露出領域において、従来存在しなかった563ナノメートルの光ルミネッセンス信号を検出した。第二の発光信号が579ナノメートル付近に出現した。先行研究ではこれらの発光が炭素自己間隙欠陥、すなわち炭素原子が格子中の正常な位置以外のサイトを占有する欠陥に関連付けられている。しかし、より重要な観測は変化しなかった部分である。ダイヤモンドに既存していたNV中心の光学信号は、レーザー処理後、未処理領域と比較してほぼ変化しなかった。「我々は、これらのナノ秒レーザーパルスが、背景の窒素空孔（NV）中心に影響を与えることなく、自己間隙に関連する欠陥である563ナノメートル中心を選択的にエンジニアリングできることを示した」と研究著者らは述べている。

これは、試験された条件下においてレーザーが欠陥集団の一部を修正しつつ、もう一方を有意に擾乱しないことを示唆している。

この区別は極めて重要である。なぜなら、563ナノメートルおよび579ナノメートルの中心は、新たに実証されたqubitとして確立されていないからである。むしろ、この実験は、ダイヤモンド量子センサーに関連する既存の中心を保持しながら、特定の欠陥をエンジニアリングする可能性のある手法を指し示している。研究者らはまた、563ナノメートルの発光信号が持続照射によって無制限に増加するわけではないことも発見した。その信号は最大値に達した後で減少する可能性があり、これは照射が同時に欠陥配置を生成し、かつ変換できることを示唆している。発光強度はレーザーのエネルギー密度とほぼ線形の関係を示し、測定されたべき乗則指数は1.10 ± 0.16であった。

これは単一光子励起プロセスと整合的であり、複数の光子が協働して作用するプロセスとは異なる。

未解明の原子レベル機構

ダイヤモンド内部で起こる具体的な原子レベルの機構は未解明のままである。研究者らは、紫外光子が欠陥に関連する電子状態を励起し、その後のエネルギー移動が近接する炭素原子の再配列を引き起こす可能性を提唱している。捕獲された電荷キャリアやエキシトン（excitons）を介するプロセスも関与し得るが、実験では完全な経路や、二つの発光を担う正確な原子構造は特定されていない。本研究で主張されるダイヤモンド光学特性の制御は、最終的には量子センシングや、慎重に選択された欠陥に依存する他のデバイスに恩恵をもたらし得る。しかし、本研究では動作する量子デバイスの実証や、特定欠陥を完全に再現性を持ってオンデマンドで作製できることの証明には至っていない。

次のステップは、欠陥がいかに変換されるかを特定し、レーザー条件を調整することでこれらの変化をいかに一貫して制御できるかを明らかにすることである。研究者らが照射パラメータを予測可能な原子変化と関連付けられれば、最終的にダイヤモンドの欠陥を不可分な混合物として扱うのではなく、特注の欠陥集団を持つダイヤモンドを設計できるようになるかもしれない。本研究は『Diamond and Related Materials』誌に掲載された。

項目	仕様
レーザー波長	266 ナノメートル
パルス持続時間	6 ナノ秒
エネルギー密度範囲	2.2 から 8.6 ジュール毎平方センチメートル

紫外レーザーの量子技術への潜在的影響

研究は、紫外レーザーを用いることで、ダイヤモンド中の他の重要な欠陥を擾乱することなく特定の欠陥を選択的に変化させられることを示しており、これは量子技術の発展にとって極めて重要である。ダイヤモンドの窒素空孔中心（NV中心）は量子計算とセンサーにおいて重要な役割を果たすため、これらの欠陥を精密に制御できることは量子デバイスの性能向上に寄与する。現時点では動作する量子デバイスは実現されていないが、この研究は将来の量子応用、特に特定の欠陥を持つダイヤモンドの設計において、新たな視点と可能性を提供するものである。